Zwei Jahre vor ihrer offiziellen Gründung nahm die Heilanstalt Carolinum als öffentliche Zahnklinik für kostenfreie Behandlung ihre Arbeit auf. Anfangs nutzte sie die Räumlichkeiten der Dr. Bockenheimer´schen Chirurgischen Klinik in der Gutzkowstraße. Kurz darauf bezog sie zwei gemietete Zimmer in der Altstadt, 1889 größere Räume in der Neuen Kräme.

Die damalige Bürgerstraße ist die heutige Wilhelm-Leuschner-Straße (zugleich gibt es in Frankfurt am Main weiterhin eine Bürgerstraße).

Hannah Louise von Rothschild stiftete die Heilanstalt Carolinum zum Andenken an ihren geliebten, zu Lebzeiten ebenfalls wohltätigen Vater Mayer Carl von Rothschild (1820-1886). Das Carolinum ist nach seinem Vornamen "Carl" benannt. Aus Paris brachte Hannah Louise von Rothschild die Idee einer hochmodernen Zahnpflegeeinrichtung mit, die sie vor allem den Armen widmete. Am 16. Oktober 1890 vollendete sie mit tatkräftiger Unterstützung des Rothschild´schen Hausarztes Dr. Jakob de Bary die offizielle Gründung der Heilanstalt Carolinum. Das Gebäude der Rothschild-Stiftung in der Bürgerstraße 7 berherbergte eine Zahnklinik, ein ärztliches Laboratorium und eine Krankenstation mit Patientenbetten. Endlich fanden mittellose Frankfurterinnen und Frankfurter, die sich mangels einer gesetzlichen Krankenversicherung eine Zahnbehandlung nicht leisten konnten, fachliche Hilfe. Die Einrichtung stand allen Religionen und Konfessionen offen.

Hannah Louise von Rothschild "spendete nicht nur eine Million Goldmark für die Errichtung und Ausstattung ihrer Stiftung, sondern arbeitete darin selbst als Krankenschwester. Ihre besondere Fürsorge galt dabei den zahnkranken Patienten". Durch ihren frühen Tod konnte sich die Stifterin nur in den Jahren 1890 bis 1892 um das Carolinum kümmern.

Nach Hannah Louise von Rothschilds frühem Tod sorgte ihre Mutter Louise für die Fortführung von Stiftung und Krankenhaus.

Wegen der großen Patientennachfrage wurde die Heilanstalt Carolinum bereits 1893 umgebaut, die Raumaufteilung wie folgt verändert: Souterrain: Wirtschaftsräume; Erdgeschoss: Zahnklinik, Wartezimmer, Operationsraum, Ambulanz, Büro; 1. Etage: Vier Krankenzimmer, Pflegerinraum; 2. Etage: Sitzungszimmer, ein Zimmer für Pflegerinnen, ein Zimmer für die Hausvorsteherin, Speisezimmer, Reserveraum; Dachgeschoss: Laboratorium der Zahnklinik, Personalwohnung, Lager- und Vorratsraum.

Von 1893 (diese zeitliche Angabe widerspricht dem biographischen Eintrag bei Kallmorgen 1936, nach dem sich Rudolf Oehler erst 1895 wieder in Frankfurt niederließ) bis 1908 (Auflösung der medizinischen Abteilung) war Dr. Oehler leitender Arzt der Heilanstalt Carolinum.

Von 1893 bis zu seinem Tod im Jahre 1915 amtierte Jakob de Bary als Vorsitzender des Stiftungsvorstands des Carolinum (Heilanstalt sowie Zahnklinik).

Behördliche Hindernisse und kostspielige, aber notwendige Umbauten des Krankenhauses führten zeitweise zu finanziellen Engpässen. Seit 1894 erhielt die Stiftung des Carolinum deshalb mehrfach großzügige Zuwendungen durch Hannah Louises Schwestern Baronin James von Rothschild, Baronin Sal. von Rothschild, Lady Rothschild und Prinzessin von Wagram.

Zwei Jahre lang leitete Georg Antz die Zahnärztliche Abteilung der Heilanstalt Carolinum.

1908 gab das Carolinum die medizinische Abteilung auf und konzentrierte sich auf die Zahnheilkunde.